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宮崎 康典; 佐野 雄一
放射線化学(インターネット), (112), p.27 - 32, 2021/11
使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液からマイナーアクチニド(MA: Am, Cm)を分離回収する抽出クロマトグラフィの技術開発を行っている。圧力損失を低減する大粒径吸着担体に対し、MAと希土類元素を相互分離する
-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を含浸した吸着材の安全性を評価した。
線照射後の熱的特性や吸着性能の変化、並びに水素ガスの発生量から、MAをランタニド(Ln)から分離可能な線量を1MGyに設定するとともに、分離操作において、現在の想定設備以外で冷却ユニットやオフガスユニット等の予防措置は必要ないことを示した。
宮崎 康典; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 江夏 昌志*
QST-M-29; QST Takasaki Annual Report 2019, P. 72, 2021/03
放射性廃棄物の減容化及び有害度低減に、使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液から長寿命のマイナーアクチノイドを分離回収する固相分離技術の開発を行っている。特に、大粒径の吸着材をカラム充填することで、分離性能を維持しつつ、分離操作の安全性向上を目指した低圧損抽出クロマトグラフィを進めている。本研究では、HONTA含浸吸着材を0.01M硝酸溶液に浸漬し、線照射によるHONTAの劣化挙動を調査した。吸収線量0.51MGyの場合では劣化物が2種類であったが、吸収線量の増加によって、e.g. 2.09MGy、劣化物の種類が5種類となった。このうち、2種類は溶媒抽出では見られておらず、抽出クロマトグラフィに特有の劣化物であることが示唆された。今後、硝酸や水が関与する抽出剤の劣化機構を明らかにする。
Sr in urine sample; Rapid separation of Sr by phosphate co-precipitation and extraction chromatography, followed by determination by triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS/MS)富田 純平; 竹内 絵里奈
Applied Radiation and Isotopes, 150, p.103 - 109, 2019/08
被引用回数：14 パーセンタイル：84.04(Chemistry, Inorganic & Nuclear)緊急時における作業者の内部被ばくを評価するために、尿中Sr迅速分析法を開発した。尿試料中のSrはリン酸塩共沈及びプレフィルター, TRUレジン及びSrレジンのタンデムカラムを用いた抽出クロマトグラフィーにより迅速に分離され、Sr濃度はトリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS/MS)により定量された。1mL min
の酸素リアクションガス流量でMS/MSモードにより測定したところ、50mg-Sr Lまでは、m/z=90における
Srのテーリングは見られなかった。m/z=90の干渉となるGe, Se及びZrは、化学分離により除去された。既知量のSrと1mgのGe, Se, Sr及びZrを含む合成尿(1.2-1.6L)を用いて分析法の妥当性を確認した。尿試料からのSrの分離及びICP-MS/MSによるSr測定に要する時間は約10時間、検出限界値は尿試料あたり1Bqであった。
富田 純平
ぶんせき, 2019(3), p.112 - 113, 2019/03
バイオアッセイ試料中の放射性核種分析は、従来、煩雑な放射化学分離及び放射線計測により実施されてきた。しかしながら、近年、抽出クロマトグラフィーレジンの登場やICP-MSの感度向上及び干渉除去技術の進歩により、分析が迅速・簡便化されつつある状況にある。そこで、バイオアッセイ試料分析の例として、尿中のPu同位体及びSr分析に着目し、従来及び最近開発された分析法について紹介した。尿中のPu分析法では、従来の陰イオン交換法と
線スペクトロメトリーによる分析法及び最近発表されたTEVA, UTEVA, DGA resinを使用した抽出クロマトグラフィーと高効率試料導入装置を連結したSF-ICP-MS測定によるUを高濃度に含む尿中Pu迅速分析法を紹介した。尿中のSr分析法では、従来の発煙硝酸法によるSrの放射化学分離と
線測定による分析法、TRUとSr resinによるSrの迅速分離と分離直後の線スペクトロメトリーを組み合わせた迅速分析法及びSr resinによるSrの分離とICP-MS測定を組み合わせた分析法について紹介した。
佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09
CPFにおいて照射済燃料から数gのMAを回収し、AGFにおいてMA含有MOX燃料を製造した後、常陽において照射試験を行うSmARTサイクル構想を進めている。本報告では、CPFで実施したMAを含むアクチニド回収に係る研究開発について、過去実施した溶媒抽出法及び抽出クロマトグラフィによるアクチニド回収技術をレビューするとともに、SmARTサイクルの一環として実施した各方法によるアクチニド回収試験の概要をまとめた。
名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 佐藤 睦*; 及川 博史*
日本イオン交換学会誌, 28(1), p.11 - 18, 2017/01
抽出クロマトグラフィーによる高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド分離回収プロセスへの適用が期待される含浸吸着材の改良を目的として、含浸吸着材の基体として用いる多孔質シリカ粒子に種々の表面処理を施すことで表面極性を変化させたTODGA含浸吸着材を作製し、硝酸水溶液中におけるNdの吸着溶離挙動を評価した。多孔質シリカ粒子の表面極性を変化させることで吸着分配係数、吸着速度、溶離性能のいずれも顕著に変化することを確認した。
大西 貴士; 小山 真一; Masud, R. S.*; 河村 卓哉*; 三村 均*; 新堀 雄一*
日本イオン交換学会誌, 25(4), p.220 - 227, 2014/11
環境負荷低減および資源有効利用を目的として、原子力機構と東北大学では高レベル放射性廃液中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを高純度で回収するための技術開発を実施している。その一環として、新規に合成した吸着剤(高機能性キセロゲル)を用いて、模擬高レベル放射性廃液(コールド試薬を用いて調製した溶液)中に含まれるCs, Pd, Re(Tcの代替元素)およびMoを、カラム法により選択的に分離できることを見出している。一方で、照射済燃料から調製され放射性元素を含む溶液を用いたカラム試験は実施されていない。よって、本研究では、照射済燃料を酸溶解して照射済燃料溶解液を調製し、その中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを、高機能性キセロゲル充填カラムに吸着/溶離させることを試みた。その結果、照射済燃料溶解液中のCs, Pd, TcおよびMoを吸着/溶離させる条件を見出した。さらに、Tcについては選択的に分離することに成功した。
Even, J.*; Yakushev, A.*; D
llmann, Ch. E.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Eichler, R.*; Fan, F. L.*; et al.
Science, 345(6203), p.1491 - 1493, 2014/09
被引用回数：64 パーセンタイル：83.15(Multidisciplinary Sciences)超重元素の新しい錯体、106番元素シーボーギウム(Sg)のカルボニル錯体の合成に初めて成功し、その吸着特性を低温熱クロマトグラフィー・線測定装置COMPACTを用いて調べた。理化学研究所の気体充填型反跳イオン分離装置GARISを用いて合成及び前段分離された短寿命核反応生成物
Sgを、ヘリウムと一酸化炭素の混合ガス中に打ち込み、カルボニル錯体を合成した。生成したカルボニル錯体のうち揮発性の高いもののみをガス気流によってCOMPACTへと搬送し、低温熱クロマトグラフィー測定を行った。検出されたSgカルボニル錯体の吸着エンタルピーは-50kJ/molと求まり、この高い揮発性からこの錯体は6配位のSg(CO)
であると結論した。これまで超アクチノイド元素では単純な無機錯体しか合成されたことがなく、本研究は超アクチノイド元素における初めての有機金属錯体合成の成果である。
星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治
Recent Advances in Actinide Science, p.596 - 598, 2006/06
近年、硫黄や窒素といったソフトドナー配位子を有する抽出剤が、ランタニド(Ln)に比べ三価のマイナーアクチニド(MA=Am, Cm)に対して抽出選択性を示すことが見いだされた。Koralikらは新規の窒素ドナー配位子2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazinie-3-yl)-pyridine(R-BTP)がMA(III)に対して高い選択性を有することを報告している。しかしながら、R-BTPはプロトネーションにより酸性溶液中に溶解しやすいため、長鎖のアルキル基あるいは分岐分子鎖を導入することで酸性溶液中の安定性を改良した。本試験では新規のR-BTP含浸吸着剤を用いて、硝酸溶液中からのMA(III)とLn(III)の分離を検討した。分岐分子鎖を導入したR-BTP吸着剤は濃度4Mまでの硝酸溶液でAmに対して高い吸着性能を示し、分配係数は10
を超えた。
星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治
Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1274 - 1277, 2006/02
被引用回数：39 パーセンタイル：84.4(Chemistry, Physical)先進的湿式再処理プロセスの開発において、マイナーアクチニド(MA=Am, Cm)の分離は最も重要な課題の一つである。MAは長半減期の放射性元素であるため、核分裂生成物と分離する必要がある。しかしながら、その化学的類似性からMAとランタニド(Ln)の分離は非常に困難である。近年、SやN等のソフトな配位子を含む抽出剤がMA(III)に対して選択性を有することが見いだされた。KoralikらはN-ドナー配位子を持つ2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine(R-BTP)がMA(III)に対し高い選択性があることを報告している。しかし、相互に分離するには多段の分離手法が必要である。抽出クロマトグラフィーは少量の物質を処理する手段としては最も有望な分離技術の一つである。新規に粒径50
のポーラスシリカにスチレン-ジビニルベンゼンポリマー添着した担体にR-BTP抽出剤を含浸させて吸着剤を調製した。本吸着剤は吸脱着速度が速く、また、膨潤しにくいため抽出クロマトグラフィーへの利用に適している。Ln(III)とトレーサー量のAm(III)を含む模擬高レベル廃液の分離を検討した。R-BTP吸着剤を充填したカラムにより、Am(III)とLn(III)は相互に分離された。Amに対して極めて高い除染係数(
10
)が得られ、全元素が定量的に回収された。
星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10
核燃料サイクルの開発において、再処理プロセスの経済性及び効率性の向上は最も重要な課題の一つである。特に将来の高速増殖炉システムの確立には、現行のPurexプロセスに比べコンパクトで放射性廃棄物量の少ない再処理プロセスの開発が強く望まれている。著者らは使用済みFBR-MOX燃料の再処理プロセスとして、新規湿式再処理プロセス「ERIXプロセス」を提案している。本プロセスは(1)陰イオン交換体によるPd除去工程,(2)電解還元による原子価調整工程,(3)陰イオン交換体によるU, Pu, Npの回収工程,(4)マイナーアクチニド分離工程から構成される。本研究ではマイナーアクチニド分離工程について検討した。
Re-EDTMP complexes by HPLC and ultrafiltration橋本 和幸; 松岡 弘充
Radiochimica Acta, 92(4-6), p.285 - 290, 2004/07
被引用回数：1 パーセンタイル：9.98(Chemistry, Inorganic & Nuclear)リン酸基を含む有機配位子を放射性レニウムで標識した化合物は、骨へ集積するために、骨がんの疼痛緩和薬剤としての利用が期待されている。これまでの種々のリン酸基を含む配位子のRe標識化合物の研究から、Re担体の有無により、標識率や安定性及び骨の無機質の主成分であるヒドロキシアパタイトへのRe-EDTMPの吸着挙動に違いがあることがわかった。この要因として、「担体の有無による化学形の違い」が考えられるが、Re標識リン酸化合物の化学形に関しては、無担体の化合物の知見が全くないため担体の有無による化学形の比較・考察ができない。そこで本研究では、Re-EDTMPのHPLC(高性能液体クロマトグラフィー)及び限外ろ過膜を用いた分析を行い、化学形に対するRe担体の影響を調べた。その結果、Re-EDTMPは、複数の化学種の混合物であり、担体の有無によりその化学種分布が異なること,その分子サイズの分布も、担体の有無により異なることなどがわかり、担体の有無によるRe-EDTMPの化学形が違いを実験的に初めて明らかにした。したがって、担体の有無による標識率,安定性及びヒドロキシアパタイトへの吸着挙動の違いの要因は、担体の有無による化学形の違いであると結論付けた。
峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 森田 泰治
Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.1250 - 1255, 2003/11
次世代核燃料サイクルのための高度化湿式再処理プロセスを提案した。本プロセスの枢要な要素技術は、ヨウ素129分離,選択的Np(VI)還元によるNp分離及び高濃度硝酸による核分裂生成物、特にTcの分離,抽出クロマトグラフィーによるMAの分離、並びにCs/Srの分離である。溶解後のウランの分離はそれに続く抽出分離プロセスの必要容量を低減するために有効である。これらの技術のうち、NpのTBP中還元速度を測定した。その結果水相中での還元速度より小さいことがわかった。また、この結果に基づいて改良したフローシートを用いて使用済燃料試験を行った結果、90%のNpがU/Pu分配工程の手前で分離されることがわかった。
Lu via the 
Yb(n,)Yb
Lu process橋本 和幸; 松岡 弘充; 内田 昇二*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 255(3), p.575 - 579, 2003/03
被引用回数：42 パーセンタイル：91.74(Chemistry, Analytical)線放出核種であるLuは、がん治療用の核種として有望である。半減期が6.73日,線の最大エネルギーが498keVで、組織中の線の飛程が短い。さらに、画像化に適した208及び113keVの線を放出する。Lu-177は、通常Lu(n,)Lu反応を利用して高収率・高比放射能で製造される。しかしながら、標識抗体などを利用する放射免疫治療の分野ではより高い比放射能のRIが望まれている。そこで、無担体のLuを製造するために、Yb(n,)Yb Lu反応を利用した製造研究を行った。本製造法では、マクロ量のYbターゲットから無担体のLuを分離する段階が最も重要である。本研究では、逆相イオン対カラムクロマトグラフィーを用いて、その分離条件を検討した。その結果、5mgのYb
O
を用いた場合、80%の分離収率で無担体のLuを得ることができた。
福嶋 正巳*; 辰巳 憲司*; 長尾 誠也
Environmental Science & Technology, 35(18), p.3683 - 3690, 2001/09
被引用回数：138 パーセンタイル：92.87(Engineering, Environmental)陸域環境に存在する高分子電解質の有機物である腐植物質(フミン酸とフルボ酸)は、放射性核種や微量元素の土壌中での移行あるいは土壌から河川への移行動態を支配する要因の1つと考えられている。そのため、腐植物質の特性を把握し、微量元素との錯体特性あるいはその安定性を調べる必要がある。本研究では、光照射によるフミン酸の安定性及び分解されるフミン酸の構造特性を各種の分析法により検討した。なお、光照射の効果を促進させるために、鉄と少量の過酸化水素を添加した。5時間の光照射の間に、(1)フミン酸の有機炭素濃度と紫外域の吸光度は光フェントン反応により最大20%減少、(2)フミン酸の分子量が照射時間の増加にともなって低分子側へシフトした。また、光フェントン反応時において、添加した鉄はフミン酸の高分子部分と選択的に錯形成していることが明らかとなった。以上の結果は、フミン酸の高分子部分が鉄と錯形成することにより、光照射によるフミン酸の分解が高分子部分で選択的に進行したことが考えられる。
高梨 光博; 駒 義和; 青嶋 厚
JNC TN8400 2001-022, 60 Pages, 2001/03
JNC-TN8400-2001-022.pdf:1.31MB
TRUEXプロセスの数値シミュレーションコードを開発した。このコードを用いて、高レベル放射性物質研究施設(CPF)で行われた向流抽出試験におけるアメリシウムとユウロピウムの濃度プロファイルを計算した。計算の結果は実験結果とほぼ一致した。また、プルトニウム燃料センターで行われたTRUEX法を用いたAm回収試験の条件について検討し、スクラブ液中の酸濃度の低下および溶媒・逆抽出液量の低下により、逆抽出効率の向上および試験廃液の低減が可能となる条件を示した。試験条件を設定できるようにするために、計算対象成分にジルコニウム、モリブデンおよび鉄を追加し、これらの金属およびアメリシウムやユウロピウムとシュウ酸との錯体の抽出挙動に対する影響を計算コードに加えた。シュウ酸錯体の影響を考慮することにより、アメリシウムやユウロピウムなどの濃度プロファイルにおいても、水相濃度の計算値が、錯体の影響を考慮していない場合に比べて上昇した。CPFで行われた試験に対して、シュウ酸添加量とアメリシウム回収率の関係を計算により調べたところ、過去の試験で用いられたシュウ酸濃度が、処理溶液および洗浄溶液からともに0.03mol/Lであったのに対して、これをそれぞれ0.045および0.06mol/Lとしてもアメリシウムの回収率を十分高い値(99.9%以上)に維持できることが明らかになった。したがって、添加できるシュウ酸濃度には余裕があり、ジルコニウムなどの除染性をさらに高められる可能性があった。加えて、ユウロピウムを回収するプロセスフローシートにおけるシュウ酸濃度条件の設定を計算によりおこなった。
Jia, M.*; Nobert, K.*; 松橋 信平; 水庭 千鶴子*; 伊藤 岳人*; 藤村 卓; 橋本 昭司
Journal of Agricultural and Food Chemistry, 49(1), p.276 - 280, 2001/01
被引用回数：18 パーセンタイル：49.91(Agriculture, Multidisciplinary)植物試料から抽出したNH
,K
,Na,アスパラギン酸、アスパラギン、グルタミン、アラニンのイオンクロマトグラフィーによる検出法の確立を試みた。ダイズにおいてはアスパラギンとNHが窒素の転流と貯蔵に関して鍵となる物質で、通常はアスパラギン濃度は葉で高く、茎や根で低いが、アミノ酸合成を阻害するスルフォニルウレアをppbレベルで経根吸収させると、各部位でのアスパラギン濃度は3~6倍上昇した。これは、本来アミノ酸合成に利用されるアスパラギンがアミノ酸合成阻害により蓄積したことを示している。このような結果が得られたことから、イオンクロマトグラフィーを用いた本検出法は、土壌中に残留する低レベルのスルフォニルウレアの検出とダイズにおける除草剤のストレスを見いだすための手法として、農業分野での応用が可能であると考えられた。
逢坂 正彦; 小山 真一; 三頭 聡明; 両角 勝文; 滑川 卓志
JNC TN9400 2000-058, 49 Pages, 2000/04
JNC-TN9400-2000-058.pdf:1.22MB
高速炉におけるMA核種の核変換特性の評価に資するため、照射済MOX燃料中のCm分析技術の開発及び高速実験炉「常陽」照射済MOX燃料中のCm同位体の分析を行った。迅速性・簡便性等を考慮した上で、照射済MOX燃料中のCmの同位体分析において必要なCm分離のための手法として硝酸-メタノール系陰イオン交換法を選択した。本手法の基本的な分離特性を把握する試験を実施し、Cmの溶出位置、Am,Eu等の元素との分離能等を把握した。本手法を照射済MOX燃料中のCm分析に適用するにあたり、分離特性の把握試験の結果より分離条件を評価し、溶出液取得条件を最適化して、それぞれ不純物の除去及びAmの除去を目的とした2回の分離によりCmを回収するプロセスを考案した。本プロセスを適用することにより、Cmの高回収率及びAm、Eu・Cs等の不純物の高除去率を同時に達成することができた。本手法を用いて照射済MOX燃料中からのCmの分離試験を実施し、分離したCmを質量分析することにより、照射済MOX燃料中のCm同位体組成比データの測定が可能であることを確認した。一連の試験により、硝酸-メタノール系陰イオン交換法によるCm分離手法を用いた照射済MOX燃料中のCm分析技術を確立した。本分析技術を用いて高速実験炉「常陽」照射済燃料中のCm同位体の分析を行った。その結果、高速炉内で燃焼度が約60GWd/t以上まで照射されたMOX燃料中のCmの含有率は約1.4
4.0
10のマイナス3乗atom%であり、さらに極微量の247Cmが生成することを確認した。また燃焼度が60120GWd/tの範囲ではCm同位体組成比はほぼ一定となることが分かった。
小田 好博; 船坂 英之; 王 暁丹*; 小原 健司*; 和田 仁*
JNC TY8400 2000-002, 47 Pages, 2000/03
JNC-TY8400-2000-002.pdf:2.53MB
本報告書は、原子力分野における将来の高度化開発に資するために行った、原子力技術への超電導技術応用の一環としての磁気分離技術に関する共同研究の報告書である。すなわち、超電磁石による磁気分離技術の核燃料サイクルへの適用のうち、再処理工程における使用済み核燃料の清澄や成分分析に有望と考えられる、超電導磁気クロマトグラフィーの基本特性の研究を行った結果を報告する。この研究では計算機シミュレーションと基礎実験を行い、前者の結果、粒径が数100AのNd微粒子と、磁化率がその1/30あるいは1/5の放射性微粒子(Pu)を直接分離できることを示した。試作した磁気カラムに関する基礎実験では、弱磁性の微粒子の流れ速度に磁気力が影響を及ぼすことを確認することができた。特にシミュレーションの結果から二次廃棄物を伴わない超電導磁気クロマトグラフィー技術の適用は極めて有望であることを示した。
韋 悦周*; 新井 剛*; 熊谷 幹郎*
JNC TJ9400 2000-002, 80 Pages, 2000/02
JNC-TJ9400-2000-002.pdf:4.67MB
本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、溶媒抽出法以外の湿式分離法として、イオン交換法による再処理プロセスの成立可能性を検討することを目的としている。そのため、これまでの基礎研究で得られている知見を基に、FBR燃料サイクルの特徴を踏まえたイオン交換法を中心とする再処理プロセスを策定した。本プロセスは、高速アニオン交換体を用いるイオン交換分離主工程および高選択性含浸吸着剤を用いる抽出クロマト法によるマイナーアクチニド分離工程より構成されている。策定したプロセスについて、処理規模200tHM/yの再処理プラントにおける分離工程のケミカルフローシート、物質収支図、主要機器のリストおよび各設備の配置概念図を作成することにより、主要工程における主要物質(含主要試験、廃棄物)の物流/物量、主要機器の概念/大きさおよび数量等を明らかにした。また、経済性、資源の有効利用性、環境負荷低減性および核拡散抵抗性の観点から本プロセスと簡素化ピュレックスプロセスとの概略比較を行い、それぞれの得失を評価した。さらに、実用化プロセスとしての成立性を高めるための技術的課題を摘出した。
